Thermochemischer Prozess und kompakte Vorrichtung zur Konzentration von Sauerstoff in außerirdischen Atmosphären: eine Machbarkeitsstudie

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 5148 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Die Marsatmosphäre enthält 0,16 % Sauerstoff, was ein Beispiel für eine In-situ-Ressource ist, die als Vorläufer oder Oxidationsmittel für Treibstoffe, für Lebenserhaltungssysteme und möglicherweise für wissenschaftliche Experimente verwendet werden kann. Die vorliegende Arbeit bezieht sich daher auf die Erfindung eines Prozesses zur Konzentration von Sauerstoff in der sauerstoffarmen außerirdischen Atmosphäre mittels eines thermochemischen Prozesses und die Bestimmung eines geeigneten Best-Case-Apparaturdesigns zur Durchführung des Prozesses. Das Perowskit-Sauerstoffpumpensystem (POP) nutzt den zugrunde liegenden chemischen Prozess, der auf dem temperaturabhängigen chemischen Potenzial von Sauerstoff auf mehrwertigen Metalloxiden basiert, um als Reaktion auf Temperaturschwankungen Sauerstoff freizusetzen und zu absorbieren. Das Hauptziel dieser Arbeit besteht daher darin, geeignete Materialien für das Sauerstoffpumpsystem zu identifizieren und die für den Betrieb des Systems erforderliche Oxidations-Reduktions-Temperatur und -Zeit zu optimieren, um unter den extremsten Umweltbedingungen des Mars 2,25 kg Sauerstoff pro Stunde zu produzieren und basiert auf dem thermochemischen Prozesskonzept. Radioaktive Stoffe wie 244Cm, 238Pu und 90Sr werden als Heizquelle für den Betrieb des POP-Systems analysiert und kritische Aspekte der Technologie sowie Schwächen und Unsicherheiten im Zusammenhang mit dem Betriebskonzept identifiziert.

Die Erzeugung von Sauerstoff außerhalb der Erdatmosphäre ist ein entscheidender Faktor für zukünftige bemannte Raumfahrtmissionen. Die Rückkehr von Astronauten zur Erde erfordert große Mengen an Treibstoff und meist Sauerstoff als Oxidationsmittel für entsprechende Raketentriebwerke. Darüber hinaus wird Sauerstoff zur Lebenserhaltung auf bemannten Missionen und möglicherweise für wissenschaftliche Experimente benötigt.

Man geht davon aus, dass die erste bemannte Weltraummission außerhalb des Erdsystems den Planeten Mars ansteuern und voraussichtlich in den 20er bis 30er Jahren des 21. Jahrhunderts starten wird. Entsprechende Missionen sind unter anderem von der NASA und SpaceX geplant. Beide Organisationen planen, in einer unbemannten Mission, die der bemannten Mission vorausgeht, Sauerstoff vor Ort auf dem Mars zu produzieren. Die Produktion von Sauerstoff auf dem Mars (In-situ-Ressourcennutzung (ISRU)) kann auch für die unbemannte Rückführung von Proben vom Planeten Mars zur Erde (Mars Sample Return)1 erforderlich sein.

SpaceX plant, Wasserstoff und Sauerstoff auf dem Mars zu produzieren, indem es Wassereis abbaut und das Wasser mit Strom aus Photovoltaik-Solarenergie elektrolysiert. Der Wasserstoff wird mithilfe von Kohlendioxid aus der Marsatmosphäre in Methan umgewandelt, während der Sauerstoff als Oxidationsmittel für den Rückflug gespeichert wird2. Die US-Raumfahrtbehörde NASA will auf dem Mars Sauerstoff durch Hochtemperatur-Elektrolyse von CO2 aus der Marsatmosphäre erzeugen. Dabei wird CO2 in O2 und CO gespalten. Dieser Prozess wird derzeit an Bord des Mars-Rover Perseverance im Rahmen des MOXIE-Experiments3 getestet. Am 20. April 2021 gelang es erstmals, der Marsatmosphäre innerhalb einer Stunde 5,37 g Sauerstoff zu entziehen4. Für die geplante bemannte Mission schätzte die NASA die Notwendigkeit, in 420 Erdentagen 22,7 Tonnen flüssigen Sauerstoff zu produzieren, was einer durchschnittlichen Sauerstoffproduktion von 2,25 kg pro Stunde entspricht5. In der Veröffentlichung „Mars Design Reference Architecture 5.0“ wird davon ausgegangen, dass ein ISRU-System zur Gewinnung von CO2 aus der Marsatmosphäre und zur Erzeugung von gasförmigem Sauerstoff, im Grunde ein hochskaliertes MOXIE-System, etwa eine Tonne wiegen würde6. Ein solch hochskaliertes Gerät sowie die dazugehörige Stromerzeugungsausrüstung werden in dieser Studie als Referenzmarker verwendet, da unser Ziel darin besteht, den aktuellen Stand der Technik in der außerirdischen Sauerstoffproduktion zu übertreffen.

Sowohl die NASA als auch SpaceX planen den Einsatz von Elektrolyse. Die benötigte elektrische Energie muss aus einer Primärenergiequelle erzeugt werden, was mit inhärenten Verlusten sowie aufwändigen und schweren technischen Anlagen verbunden ist. Als Alternative betrachten wir thermochemische Prozesse zur Sauerstoffgewinnung. Am Deutschen Zentrum für Luft- und Raumfahrt (DLR) wurden in den Instituten für Solarforschung und Zukunftstreibstoffe thermochemische Verfahren zur Herstellung von Stickstoff durch Luftzerlegung und zur Entfernung von Sauerstoff durch Spaltung von Wasser und CO2 sowie zur Speicherung von Sauerstoff in Sauerstoff entwickelt Pumpen7,8,9,10,11,12,13,14. Diese Systeme können auch zur Aufkonzentrierung von Sauerstoff15 eingesetzt werden und bieten aus thermodynamischer Sicht Vorteile gegenüber der Elektrolyse, da die Erzeugung des notwendigen Konzentrationsgradienten deutlich weniger energieintensiv ist als die CO2-Spaltung.

Dies ist möglich, weil die Marsatmosphäre 0,16 % Sauerstoff enthält, was zu einem durchschnittlichen Sauerstoffpartialdruck von etwa 1,36 Pa an der Oberfläche führt16. Die lokalen atmosphärischen Bedingungen variieren im Laufe der Jahreszeiten auf dem Mars und aufgrund der örtlichen Höhe und Breite erheblich. Dies wird im folgenden Abschnitt über die Bedingungen in der Marsatmosphäre ausführlicher erörtert.

Das Grundprinzip einer Perowskit-Sauerstoffpumpe (POP) ist die Oxidation eines teilweise reduzierten Perowskits mit Luftsauerstoff und die anschließende Freisetzung dieses reinen Sauerstoffs in einem geschlossenen Volumen bei höherem Partialdruck durch Erhöhung der Temperatur. Als primäre Heizquelle für das Perowskit-Material dieses neuartigen POP-Systems ist Wärme aus dem natürlichen radioaktiven Zerfall radioisotopischer Verbindungen (RIC) vorgesehen. Die Idee, RIC zu nutzen, geht auf seit langem genutzte nukleare Prozesse zur Erzeugung von Wärme und Strom für den Energiebedarf zurück17. Obwohl diese Methode mit großmaßstäblichen Anwendungen verbunden ist, gibt es auch kleine Anwendungen, die RICs verwenden, wie etwa die radioisotopischen thermoelektrischen Generatoren (RTGs)17, die oft in weltraumgebundenen Objekten installiert werden, die Energie benötigen. Sie werden von der NASA18 für Raumfahrtmissionen19 und neuerdings auch für die Stromerzeugung auf dem Mars20 unterstützt, da sie vor allem aufgrund ihres geringen Gewichts und ihrer kompakten Bauweise21 als besonders zuverlässig gelten. All diese Faktoren machen RICs zur idealen Heizquelle für das POP-System, insbesondere weil Solarenergie auf dem Mars ineffizient ist und das POP-System über lange Zeiträume ohne menschliche Hilfe betrieben werden muss.

Für das Perowskit-Material untersuchen Vieten et al.22,23 experimentell und theoretisch eine große Anzahl geeigneter Perowskite für zweistufige solare thermochemische Redoxzyklen, die sinnvoll zur Untersuchung der Gleichgewichtskurven eingesetzt werden, um das geeignete Temperaturprofil für diese Anwendung zu bestimmen . Diese Arbeit untersucht daher die Machbarkeit dieser neuartigen Idee. Dazu gehört die Identifizierung von Perowskit-Material, das für den thermochemischen Prozess geeignet ist und keine stabilen Carbonate bildet, die Definition der Randbedingungen für ein System als Alternative zu einem hochskalierten MOXIE, die Konzeption des Designs und die Optimierung für wichtige Variablen wie Gesamtgewicht und primäre thermische Leistung. Darüber hinaus werden einige interessante Aspekte erwähnt, die weiterer Forschung bedürfen, und es werden Empfehlungen für weitere zukünftige Arbeiten gegeben.

Das POP-System beruht auf dem zugrunde liegenden chemischen Prozess, der auf dem temperaturabhängigen chemischen Potenzial von Sauerstoff auf mehrwertigen Metalloxiden basiert. Solche Metalloxide sind beispielsweise Perowskite (ABO3), wobei A und B zwei verschiedene Metalle sind. Im oxidierten Zustand ABO3 setzt es Sauerstoff im thermodynamischen Gleichgewicht frei, wenn die Temperatur erhöht und/oder der Sauerstoffpartialdruck gesenkt wird, mit Reduktion zum reduzierten Zustand ABO3-δ, wobei δ die Sauerstoff-Nichtstöchiometrie ist:

Das reduzierte Metalloxid kann dann bei niedrigerer Temperatur und/oder höherem Sauerstoffpartialdruck wieder Sauerstoff aufnehmen und wird somit erneut oxidiert:

Die Reduktion und Oxidation führen zur Bildung bzw. Auffüllung von Sauerstofffehlstellen.

Die Temperatur des Oxidationsschritts liegt typischerweise zwischen 250 und 700 °C, der Reduktionsschritt wird bei 500–1000 °C durchgeführt. Die treibende Kraft dieses Redoxprozesses ist die freie Gibbs-Energie (ΔG), die von der materialspezifischen Enthalpie (ΔH) und Entropie (ΔS) abhängt und durch die Prozessparameter Sauerstoffpartialdruck ($p_{{{\text {O}}_{2} }}$) und Temperatur (T):

wobei R die Gaskonstante und p° der Referenz-Sauerstoffpartialdruck ist. Das Symbol ° zeigt an, dass der Wert dem Standarddruck entspricht.

Die Temperaturen und Sauerstoffpartialdrücke, unter denen die Reaktionen (1) und (2) ablaufen, werden durch die thermodynamischen Eigenschaften des jeweiligen Metalloxids, insbesondere durch seine Redoxenthalpie11,22, bestimmt. Die praktische Untergrenze der Oxidationstemperatur wird durch die Oxidationskinetik11,12,24 des entsprechenden Materials bestimmt, da bei zu niedrigen Temperaturen die Reaktion für eine technisch realisierbare Anwendung zu langsam ablaufen würde. Darüber hinaus wird die untere Temperaturgrenze durch praktische Überlegungen definiert, beispielsweise durch die Zeit, die benötigt wird, um das Material auf dieses Temperaturniveau abzukühlen, im Vergleich zu einer erhöhten Anzahl an Redoxzyklen pro Zeiteinheit.

Diese Eigenschaft wird ausgenutzt, indem Oxidation und Reduktion in regelmäßigen Abständen auf folgende Weise zyklisch durchlaufen werden:

Nach der Oxidation des Perowskits in der Marsatmosphäre bei niedrigeren Temperaturen erwärmt sich der Perowskit und gibt gemäß dem Gleichgewicht ${\Delta }G$ (3) einen Teil seines Sauerstoffs ab. Es hat damit seinen endgültigen Reduktionszustand erreicht.

Nach der Reduktion wird der Perowskit der Marsatmosphäre ausgesetzt und kühlt dadurch ab. Bei niedrigeren Temperaturen und dem Sauerstoffpartialdruck auf dem Mars nimmt es im Gleichgewicht Sauerstoff in seine Struktur auf, bis es seinen endgültigen Oxidationszustand erreicht hat.

Beachten Sie, dass die Sauerstoffausbeute durch die Differenz ∆δ in der Nichtstöchiometrie der Perowskite bestimmt wird.

Die Hauptaufgabe des in diesem Artikel beschriebenen POP-Systems besteht darin, diese Redoxprozesse über Tausende von Zyklen auszuführen, wie in der Visualisierung des Funktionsprinzips des POP-Systems in Abb. 1 dargestellt.

Visualisierung des Funktionsprinzips des POP-Systems. Der Oxidationsschritt wird in einem unverschlossenen Reaktor durchgeführt, was zu einer Abkühlung des Perowskits bei gleichzeitiger Oxidation desselben führt. Anschließend wird der Reaktor verschlossen, die Temperatur steigt durch den radioaktiven Zerfall und es wird Sauerstoff freigesetzt.

Um dies jedoch technisch zu realisieren, muss das Gesamtsystem (dargestellt in Abb. 2) die folgenden Komponenten umfassen25:

Verbundmaterial: Das ABO3-RIC (Radioisotopenverbindung) ist in einer Struktur so angeordnet, dass ein guter Gasfluss durch das Material möglich ist und der kinetische Gasaustausch maximiert wird.

Gebläse: Das Gebläse am Einlass des Geräts sorgt für einen ausreichenden Fluss der Marsatmosphäre durch das Redoxmaterial, sodass der Restsauerstoff aus der Atmosphäre das Redoxmaterial oxidiert.

Einlassdichtung und (4) Auslassdichtung: Sie ermöglichen eine weitgehend gasdichte Abdichtung der mit Verbundmaterial gefüllten Reaktionskammer gegenüber der Atmosphäre. Dadurch können sich die Perowskite erneut erwärmen und Sauerstoff freisetzen.

Thermoelektrisches Gerät: Aus der Temperaturdifferenz zwischen dem Abgasstrom und der Marsatmosphäre wird elektrische Energie für den Betrieb von Pumpen und Kompressoren erzeugt. Bei Bedarf könnte auch etwas Wärme direkt aus der Reaktorkammer genutzt werden.

CO2-Trennvorrichtung: Trennt das unerwünschte verbleibende CO2 aus dem Gasgemisch, nachdem die Reaktorkammer verschlossen wurde.

Verflüssigungsgerät: Verflüssigt den Sauerstoff (und einige unbedeutende Teile anderer Gase wie Stickstoff und Edelgase) für eine höhere Dichte.

Lagertank: Zero-Boil-Off-Leichttanks speichern den Sauerstoff.

Weitere Beschreibung zu (6): Es sind viele mögliche Prozessoptionen zur Abtrennung des CO2 aus der Gasphase denkbar, z. B. Membrantrennung, Kompression bis zur CO2-Verflüssigung oder Kompression und anschließende Expansion. Da die zweite Option dem folgenden Gerät (7) keinen Nutzen bringt und diese, ebenso wie die dritte Option, ohne weitere Vorteile stromintensiv wäre, erscheint der Einsatz einer Membran durchaus sinnvoll. Andernfalls könnte eine Pumpe in den ersten Sekunden die restliche Atmosphäre aus der Reaktionskammer absaugen (ohne jegliche Kompression), da das Aufheizen einige Zeit in Anspruch nimmt und die Sauerstofffreisetzung nicht sofort vollständig abläuft.

POP-Systemkomponenten. Angepasst von25.

Im Folgenden werden die Randbedingungen der Marsatmosphäre, für den Volumenstrom und für die Materialauswahl dargestellt.

Basierend auf der Analyse von Messungen des Mars-Rover „Curiosity“ wurde festgestellt, dass die Marsatmosphäre einen volumetrischen Sauerstoffgehalt ($\varphi_{{{\text{O}}_{2} }}$) enthält 0,16 % bei einem mittleren Gesamtoberflächendruck ($p_{{\text{M}}}$) im Gale-Krater von 846 Pa, was zu einem Sauerstoffpartialdruck ($p_{{{\text{O}} _{2} }} )$ von 1,36 Pa16,26. Aus noch ungeklärten Gründen weist der Sauerstoffgehalt erhebliche interjährliche Schwankungen auf, mit einer saisonalen Abweichung von 13 % vom Mittelwert26. Weitere Informationen zum jährlichen mittleren Volumenmischungsverhältnis der Marsatmosphäre, gemessen von „Curiosity“, sind in Tabelle 1 zusammengefasst, die für jährliche mittlere Bedingungen korrigiert und angepasst wurde.

Es ist wichtig zu beachten, dass der Landeplatz des Rovers „Curiosity“ im Gale-Krater mehr als 4000 m unter dem topografischen Datum liegt27. Dies hat erhebliche Auswirkungen auf den atmosphärischen Oberflächendruck und die Dichte und reicht von einem Tiefstwert von 30 Pa auf Olympus Mons bis zu über 1155 Pa auf Hellas Planitia (7152 m unter dem topografischen Datum)28. Daher sollte die Höhe des Landeplatzes berücksichtigt werden, und Golombek et al.29,30 weisen darauf hin, dass eine Marsmission tatsächlich Gebiete anvisieren könnte, in denen die Höhe etwa 4000 m unter dem topografischen Datum liegt. Da sich der Oberflächendruck im Laufe eines Marsjahres erheblich ändert, muss er bei allen endgültigen Entwürfen berücksichtigt werden16.

Darüber hinaus kann die dünne Marsatmosphäre nur wenig Sonnenwärme speichern, was zu relativ großen täglichen atmosphärischen Temperaturunterschieden über der Oberfläche und saisonalen Schwankungen der täglichen Durchschnittstemperaturen führt. Aus diesem Grund und weil der Standort einen erheblichen Einfluss auf den Einfallswinkel der Sonne und damit auf die Sonneneinstrahlung und die Oberflächentemperatur hat, werden zur Vereinfachung der Berechnungen die in Tabelle 2 zusammengefassten mittleren Bedingungen der Marsatmosphäre verwendet, insbesondere da Der Landeplatz ist bisher nicht definiert.

Für spätere Arbeiten am POP-System werden genauere Werte für die atmosphärischen Temperaturen benötigt. Es wird empfohlen, lokale (sowohl zeitliche als auch räumliche) Klimadaten zu erhalten, nachdem ein Landeplatz ausgewählt wurde, z. B. mithilfe des Mars-Klimadatenbankmodells32,33. Dieses Open-Source-Tool ermöglicht die Modellierung einer Vielzahl atmosphärischer Eigenschaften.

Die mittleren Bedingungen der Marsatmosphäre bilden zusammen mit dem Ziel, 2,25 kg Sauerstoff pro Stunde ($\dot{m}_{{{\text{O}}_{2} }}$) zu produzieren, die feste Grenze Bedingungen für den erforderlichen sauerstoffhaltigen Volumenstrom. In dieser Studie werden zwei Verhältnisse angenommen. Einer stellt einen Idealfall dar (i) 80 % des Sauerstoffs werden aus der Einlassströmung absorbiert ($n_{{{\text{O}}_{2} ,{\text{abs}}}} = 0,8$ ) und einer stellt den schlimmsten Fall dar (ii) 20 % des Sauerstoffs werden aus der Einlassströmung absorbiert ($n_{{{\text{O}}_{2} ,{\text{abs}}}} = 0,2 $). Diese Arbeit konzentriert sich auf den Idealfall, dh sie geht davon aus, dass die Oxidationskinetik schnell genug ist, um eine Sauerstoffaufnahmerate von 80 % zu erreichen. Die detaillierten Ergebnisse unter Verwendung der geringen Sauerstoffaufnahme, also 20 %, finden Sie in den Zusatzinformationen. Aufgrund fehlender Informationen zur Kinetik der verschiedenen Materialien handelt es sich bei diesen Werten um unsichere Schätzungen.

Unter diesen Annahmen und unter Verwendung des idealen Gasgesetzes ist der mittlere Volumenstrom gegeben durch

wobei $M_{{{\text{O}}_{2} }} :$ die Molmasse des Sauerstoffs, $T_{{\text{M}}} :$ die mittlere Marstemperatur, $n_{ {{\text{O}}_{2} ,{\text{abs}}}} :$ Der Anteil der Sauerstoffabsorption ist eine nachfolgende Randbedingung und kann geändert werden, nachdem der Landeplatz definiert und die betreffende Temperatur bekannt ist .

Da das atmosphärische Volumen mit dem benötigten Sauerstoff nur während des Oxidationszeitschritts $\left( {t_{{{\text{ox}}}} } \right)\ eingeblasen werden kann, beträgt der Volumenstrom während der Oxidation ( \(\dot{V}_{{{\text{ox}}}} )$ kann definiert werden als

wobei sich $n_{{{\text{Zyklus}}}}$ auf die Anzahl der Zyklen pro Stunde bezieht.

In jedem Redoxzyklus wird die Sauerstoffausbeute durch die Differenz ∆δ ihrer Nichtstöchiometrie bestimmt. Die verbindungsspezifischen Gleichgewichtskurven jedes Perowskits sind das Hauptkriterium für die Eignung in einem POP-System. Dabei wird ein hoher Differenzquotient $\Delta \delta$ (der „Ertrag“) gegenüber der Temperaturänderung ($\Delta T$) (der „Preis“) bevorzugt. Dabei definiert die temperaturabhängige Oxidationskinetik die Oxidationstemperatur. Abbildung 3 zeigt Gleichgewichtskurven basierend auf theoretischen Daten22,23 für den Perowskit EuNiO3 als Beispiel.

Zwei nichtstöchiometrische Gleichgewichtskurven von EuNiO3-Perowskit, Endpunkte der Reduktions- und Oxidationsreaktionen, Temperatur und nichtstöchiometrische Deltawerte.

Für eine erste Annahme, dass die Reduktion in einer geschlossenen Kammer erfolgt, wird der Gleichgewichtssauerstoffpartialdruck auf 100 Pa (0,001 bar) eingestellt. Dieser Reduktionsdruck wird nach Brendelberger et al.34 gewählt, wodurch der optimale Wirkungsgrad sowohl mechanischer als auch thermochemischer Pumpen ausgenutzt wird. Für die Oxidation wird der mittlere Mars-Sauerstoffpartialdruck verwendet. Die Punkte (dargestellt in Abb. 3) heben mögliche endgültige Betriebsbedingungen für jeden Schritt hervor, die zu einem Temperaturwechsel führen, der mit einer Änderung der Nichtstöchiometrie einhergeht.

Obwohl die thermische Stabilität der Perowskite (ABO3) durch die Kationen an Position A und B bestimmt wird, besteht eine weitere wichtige Anforderung an das verwendete Material darin, die Bildung von Carbonaten zu verhindern, die die zyklische und reversible Redoxreaktion des Metalloxids behindern . Da die Marsatmosphäre zu einem großen Teil aus Kohlendioxid besteht, kommen Metalle, die bei den entsprechenden Betriebstemperaturen stabile Carbonate bilden, nicht in Frage. Dabei handelt es sich im Wesentlichen um Perowskite mit Alkali-/Erdalkalimetallen an einer der Gitterpositionen: Position A oder Position B35. Lanthaniden, Aktiniden und Übergangsmetalle hingegen bilden zwar Carbonate, die meisten von ihnen zersetzen sich jedoch bei relativ niedrigen Temperaturen, sodass sie die Redoxreaktion nicht stören36.

Zusammenfassend muss das Redoxmaterial zur Sauerstoffkonzentration folgende Anforderungen erfüllen:

Schnelle Oxidationskinetik.

$\Delta \delta { }$ ≥ 0,1 für ein gegebenes $\Delta T$.

Keine Bildung stabiler Carbonate und Oxalate.

Um das primäre Ziel zu erreichen, unter den extremen Umweltbedingungen auf dem Mars 2,25 kg Sauerstoff pro Stunde zu produzieren, ist eine geeignete Reaktionskammer für das POP-System erforderlich, da das POP-System zu jeder Jahreszeit und zu jeder Zeit auf dem Mars funktionieren soll; Daher wird in diesem Abschnitt ein erster Best-Case-Entwurf vorgestellt. Um dies zu erreichen, ist für eine Oxidations-Reduktions-Schrittzeit eine Reaktorquerschnittsfläche $\left( A \right)$ von ungefähr $1,13\,{\text{ m}}^{2}$ erforderlich von 15 min und einer maximalen Strömungsgeschwindigkeit $(v_{0} )$ von $55$ m/s am Reaktoreintritt. Diese Werte wurden anhand der in Tabelle 3 aufgeführten Parameter und Korrelationen berechnet.

Um eine erhebliche Strömungskompression, Turbulenzen und damit eine höhere Gebläseleistung zu vermeiden, wurde die Strömungsgeschwindigkeit auf eine Machzahl (M) von 0,25 begrenzt. Ein typischer Wert für die Annahme einer inkompressiblen Strömung ist 0,3, aber die Grenzschichten der Geometrie beschleunigen einige Teile der Strömung.

Unter der Annahme, dass die Marsatmosphäre zu 100 % aus CO2 besteht, wurde die aus dem idealen Gasgesetz (8) abgeleitete Schallgeschwindigkeitsgleichung unter Anwendung der mittleren Temperatur des Mars ($T_{{\text{M}}}$) verwendet. Obwohl der Strom beim Verlassen der Reaktorkammer höhere Temperaturen aufweist, erhöht sich dadurch nur die Schallgeschwindigkeit und damit die Machzahl, weshalb \(T_{{\text{M}}} = 210 {\text{K}}\ ) wird in Gl. verwendet. (8).

Da die erforderliche berechnete Querschnittsfläche $\left( A \right)$ relativ groß ist, muss sie mit mehreren anderen Faktoren in Einklang gebracht werden, nämlich:

Der Druckabfall zwischen Einlass und Auslass des Gerätes sollte möglichst gering sein, da er die Gebläseleistung bestimmt.

Der kinetische Kontakt zwischen dem Gasstrom und der Perowskitoberfläche muss für die Absorptionskinetik ausreichend sein. Daher muss eine laminare Strömung mit dicken Grenzschichten vermieden werden, da der Impulsaustausch und die seitlichen Strömungsgeschwindigkeiten minimal sind.

Der Perowskit muss auf die gewünschte Zieltemperatur $T_{ox}$ abgekühlt werden, die \(t_{{{\text{ox}}}}\ bestimmt. In der gesamten Reaktionskammer sollte die Temperatur nahezu homogen sein, da heiße Stellen zu einer niedrigeren Stöchiometrie und kalte Stellen zu einer langsameren Kinetik führen.

Der Reaktor und seine innere Struktur müssen die strukturelle Integrität bewahren: Das heißt, er muss:

Bei höchsten Belastungen beim Raketenstart (mehrere g) mechanisch stabil sein.

Hält thermischen Ausdehnungsbelastungen über Tausende von Zyklen stand.

Bis zu einem gewissen Grad abriebfest sein, da das geblasene Volumen höchstwahrscheinlich einige Marsstaubpartikel enthalten wird, die bei den hohen Strömungsgeschwindigkeiten zu einschlagenden Projektilen werden könnten.

Alle zum Bau der Struktur verwendeten Materialien müssen durch Zerfallswärme der Radioisotope erhitzt werden und sollten daher minimiert werden.

Abbildung 4 zeigt eine Geometrie parallel angeordneter Platten mit $n_{{\text{p}}}$ Platten, Spaltbreite $(s_{{\text{p}}} )\, Höhe \((h $) und Länge $\left( l \right)$ innerhalb einer Reaktorkammer eingeschlossen, mit einer Einlass- und einer Auslassdichtung, die es ermöglichen soll, die mit Verbundmaterial gefüllte Reaktionskammer von der Atmosphäre abzudichten weitgehend gasdicht erfolgen.

Reaktorkammerstruktur mit dünnen Vorhängen: zwei Kohlefasergewebe, die ein Perowskit-Radioisotop-Verbindungsgranulat umschließen; mehrere Vorhänge flossen in Längsrichtung und; Kammerwände aus Metall.

Die Querschnittsfläche $\left( A \right)$ am Einlass im Verhältnis zu den Designvariablen ist gegeben durch

Diese Entwurfsvariablen weisen widersprüchliche Abhängigkeiten von Aspekten auf, die für den Optimierungsprozess des POP-Systems wichtig sind, wie z. B. Druckabfall, Temperaturhomogenität, mechanische Stabilität usw., wie in Tabelle 4 dargestellt.

f zeigt an, dass eine „Abhängigkeit“ besteht, auch wenn diese nicht quantifiziert werden kann. Wenn eine Variable grün ist, bedeutet dies, dass eine Erhöhung ihres Werts für den entsprechenden Aspekt des POP-Systems von Vorteil ist, rot bedeutet das Gegenteil.

Wenn man also beispielsweise die Länge $l$ der Platten erhöht:

Erhöht die Verweilzeit eines Sauerstoffpartikels in der Plattengeometrie (was der Absorptionsmöglichkeit und damit dem kinetischen Austausch zugute kommt),

Erhöht den Druckabfall und damit den Stromverbrauch des Gebläses (schädlich),

Erhöht die Ungleichmäßigkeit des Temperaturprofils am Ende des Oxidationsschritts (eine kühlere Spitze und ein heißeres Ende der Platten sind nachteilig),

Erhöht das Gesamtgewicht.

Tabelle 4 gibt keinen vollständigen Überblick über alle Wechselwirkungen der Gestaltungsmöglichkeiten, sondern zeigt, dass es für die konkurrierenden Aspekte keine einfache Optimierung gibt und daher experimentelle Arbeit und Erfahrung notwendig sind.

Die oben genannten Anforderungen an die Abriebfestigkeit und die Fähigkeit, thermischen Ausdehnungsbeanspruchungen standzuhalten, lassen sich nicht auf eine Variable reduzieren und werden daher gesondert erörtert.

Das RIC (z. B. PuO2) wird mit dem Perowskit (z. B. EuNiO3) vermischt. Da die Wärmeausdehnungskoeffizienten wahrscheinlich sehr unterschiedlich sind, wird jede Keramikstruktur irgendwann zerbröckeln oder brechen. Selbst wenn ein Ausgleich der thermischen Ausdehnungskoeffizienten gewährleistet werden könnte, wären starre Keramikplatten mit einer Dicke von $1 \mathrm{mm}$ oder weniger brüchig und mit Risiken behaftet.

Daher wird ein tragendes Strukturmaterial benötigt, das RIC und ABO3 aufnimmt, den Gasaustausch ermöglicht und möglichst leicht ist. Daher ist der in den Abb. 4 und 5 werden hierfür als geeignet angesehen.

Vorhangquerschnitt.

Bei diesem Design werden die ABO3- und RIC-Krümel oder -Pulver zwischen zwei Kohlefaserstrukturen eingelegt.

Die Keramikmaterialien können als Granulat geliefert werden und der Perowskit sollte in einer Form vorliegen, die die aktive Oberfläche maximiert, um einen schnellen kinetischen Gasaustausch zu gewährleisten. Ideal wäre eine Art Schaumkeramik mit einer Struktur wie Aktivkohle.

Kohlenstofffasern werden aufgrund ihrer hohen massespezifischen Festigkeit und hohen Arbeitstemperatur ausgewählt. Durch die Beschichtung mit Al2O3 können die Fasern Oxidationstemperaturen von bis zu 800 °C standhalten37. Alternativ sind Keramikfasern wie WHIPOX™, ein gewickelter hochporöser Oxidverbundstoff, eine hochtemperaturstabile faserverstärkte Oxidkeramik, ein sprödes elektrisch isolierendes Material, das bei Temperaturen von bis zu 1400 °C betrieben werden kann und eine ausgezeichnete Beständigkeit gegen Temperaturwechsel aufweist38,39 . Im Idealfall würde ein Stoffmuster die Krümel beider Verbindungen im Inneren zurückhalten und gleichzeitig eine maximale Gasdurchlässigkeit gewährleisten. Bei Bedarf könnten solche dünnen Stoff-„Vorhänge“ beispielsweise durch seitliche Stangen gestützt und fixiert werden.

Bei einer solchen gewebeartigen Faserstruktur ist es wichtig, die Korngröße der beiden enthaltenen Verbindungen zu optimieren, denn je kleiner die Krümel, desto besser die Wärmeleitung, und je größer die Krümel, desto gröber kann das Gewebe werden. Ein solches Gewebemuster sollte einen ausreichenden Widerstand gegen Staubpartikelbeschuss gewährleisten. Dennoch muss es seine Gasdurchlässigkeit behalten und darf sich auch nach vielen Zyklen nicht mit Staubpartikeln zusetzen.

Um die Berechnungen zu vereinfachen, werden die Gehäuse durch zwei massive Platten dargestellt und es wird angenommen, dass eine Dicke von $d_{{{\text{cf}}}} = 1 {\text{mm}}$ ausreichend ist.

Es wird eine Spaltbreite von $s_{{\text{p}}} = 3 {\text{cm}}$ gewählt, da dies zu einem relativ geringen Druckabfall pro Länge und zumindest zu einer Art turbulentem Verhalten führt. Eine Reynolds-Zahl von

entspricht einer Strömung, die nicht mehr rein laminar ($Re_{{{\text{Kanal}},{\text{lam}}}} \ungefähr 2300$) und noch nicht vollständig turbulent ($Re_{ {{\text{channel}},{\text{turb}}}} \ca. 10.000$) und daher im Übergang40. Für die Dichte $\left( \rho \right)$ und die dynamische Viskosität ($\eta ),$ werden die Werte von CO2 unter Marsbedingungen verwendet41.

Es ist zu beachten, dass insbesondere die Spaltbreite eine höchst willkürliche Wahl ist und nicht als tiefgreifend oder endgültig angesehen werden sollte. Der Gasaustausch in der Breite muss experimentell validiert werden. Insbesondere wirkt sich diese Spaltbreite direkt auf die angenommene Sauerstoffaufnahmerate von 80 % aus, da ein großer Teil des Gasstroms ohne direkten Kontakt mit dem Perowskitmaterial verläuft, was zu einer deutlichen Reduzierung der Sauerstoffaufnahmerate durch das Perowskit führt Material. Gleiches gilt für die Länge und Höhe der Kammergeometrie. Auch die gezielte Turbulenzerzeugung durch strömungsstörende Elemente könnte eine Option sein, wenn Experimente zeigen, dass nur Sauerstoff aus den Grenzschichten aufgenommen wird. Höhere Turbulenzen führen zu einem höheren Querimpuls und Gasaustausch auf Kosten eines höheren Druckabfalls und könnten die Absorption erhöhen.

Die für den Betrieb des POP-Systems erforderliche elektrische Energie ist eine Kombination aus dem Strombedarf mehrerer Komponenten: elektrisches Gebläse, CO2-Abtrennung (über Vorverflüssigungskompressionseinheit) und O2-Verflüssigungseinheiten.

Um den notwendigen Sauerstoffvolumenstrom während der Oxidation bereitzustellen (definiert in Gleichung 5), ist ein elektrisches Luftgebläse erforderlich.

Unter Verwendung von Gl. (5), die elektrische Leistung des Gebläses ${(P}_{gebläse})$ und die mittlere konstante elektrische Leistung des Gebläses (${\overline{P} }_{\mathrm{gebläse}} )$ kann mit Gl. berechnet werden. (12) und (13) entsprechend.

Diese Werte werden durch den mittleren Druckabfall (∆p) vom Einlass zum Auslass bestimmt. Um einen geeigneten ∆p-Wert zu ermitteln, werden mehrere Druckabfälle für verschiedene Designvarianten (unterschiedliche Kanalbreite und Länge der in Abb. 4 gezeigten Reaktorkammer) durch grobe 2D-CFD-Simulationen mit ANSYS Fluent simuliert. Die Ergebnisse lagen zwischen 25 und 100 Pa, was darauf hindeutet, dass 50 Pa eine vernünftige Annahme für ∆p ist. Diese Schätzung sollte jedoch als vorläufig betrachtet werden.

Darüber hinaus muss der erzeugte Sauerstoff von der restlichen Marsatmosphäre getrennt und am Auslass verflüssigt werden, um gespeichert zu werden. Johnson et al.42 veröffentlichten eine detaillierte Schätzung der notwendigen Leistungen und Massen für ein Sauerstoffverflüssigungssystem für den Einsatz auf der Marsoberfläche. Unter der Annahme, dass 2,25 kg/h reiner Sauerstoff bei 0 °C und 1 bar verflüssigt werden müssen, vergleichen die Autoren verschiedene Systeme hinsichtlich Stromverbrauch, Masse, Kosten und anderen Aspekten. Sie gehen von den ungünstigsten Bedingungen in der Marsatmosphäre aus, d. h. den höchsten Oberflächentemperaturen (die eine Kühlung verhindern), und kommen zu dem Schluss, dass sie die beste Option einer Tube-on-Tank-Architektur (auch bekannt als „Broad Area Cooling“ oder „Distributed“) nutzen „Kühlung“) wäre ein Gerät mit einer Masse von 68 kg und einer elektrischen Leistungsaufnahme von 2,87 kW möglich.

Obwohl dieser Energiebedarf erheblich ist, sollte er im Hinblick auf die Eignung für das POP-System nicht überbewertet werden, da jedes andere ISRU-System zur Sauerstoffproduktion auf dem Mars (einschließlich eines hochskalierten MOXIE) mit der gleichen Notwendigkeit der Verflüssigung konfrontiert ist.

Für das POP-System ist es wichtig, den Sauerstoffpartialdruck während der Reduktionsreaktion zu senken, da dies die Sauerstofffreisetzung unterstützt und beschleunigt und somit $\Delta \delta$ deutlich verbessert [siehe Gl. (3)] zwischen den nichtstöchiometrischen Gleichgewichtskurven des Perowskits. Dabei bestimmen die Endbedingungen des Reduktionsschrittes das für die Sauerstoffausbeute verantwortliche $\Delta \delta$.

Gleichzeitig bedeutet die Verringerung des Reduktionsfreisetzungsdrucks einen höheren Stromverbrauch, um das freigesetzte Gas für die anschließende Verflüssigung auf 1 bar zu komprimieren. Es besteht somit ein Gleichgewicht zwischen dem Stromverbrauch der Pumpe und der Sauerstoffabgabe des Perowskits, wobei sich der optimale Druck zusammen mit dem sich ändernden $\delta$ in $AB{\text{O}}_{3 - \ delta }$ sowie mit der Temperatur im Verlauf der Reduktionsreaktion.

Für eine erste vereinfachte Abschätzung werden in dieser Arbeit folgende Annahmen getroffen: Der Druck zu Beginn des Reduktionsschrittes beträgt 0,01 bar und nimmt am Ende des Schrittes linear auf 0,001 bar ab; Der Stromverbrauch wird so berechnet, dass ein konstanter Druck von 0,005 bar gepumpt werden muss. Der Sauerstoff wird vor und nach der Kompression durch Wärmeaustausch mit der Umgebungsluft auf 0 °C abgekühlt.

Die erforderliche elektrische Leistung wird für die isentrope Kompression eines idealen Gases in den Zusatzinformationen abgeschätzt. Bei einem Verdichterwirkungsgrad von 60 % ergibt sich eine Leistung von 841 W. Wird die Verdichtung in zwei Stufen aufgeteilt (0,005 bis 0,07 bis 1 bar) und dazwischen auf 0 °C gekühlt, kann die Leistung auf 566 W reduziert werden.

Die Kompressionsleistung ist während des Reduktionsschritts erforderlich, wird jedoch wie die Schätzung der Verflüssigungsleistung aus43 als stündlicher Durchschnitt berechnet. Somit wird der durchschnittliche Stromverbrauch, der zur Speicherung des freigesetzten Sauerstoffs in flüssiger Form erforderlich ist, auf 3,57 kW geschätzt, was der Summe der durchschnittlichen elektrischen Leistung für die isentrope Kompression (0,7 kW) und der elektrischen Leistung der Tube-on-Tank-Option entspricht ( 2,87 kW). Tabelle 5 gibt einen Überblick über den Strombedarf für den Betrieb der verschiedenen Komponenten des POP-Systems.

Jede Oxidation kann durch Nutzung der Abwärme zur Stromerzeugung genutzt werden. Die über die Oxidationszeit gemittelte Gesamtwärmeleistung beträgt:

Dabei ist $\Delta Q_{{\text{m}}}$ die Änderung der Wärme des Materials zwischen der Reduktions- und Oxidationstemperatur, $\Delta Q_{{\text{r}}}$ ist die Wärme aufgrund der exothermen Oxidation und $\dot{Q}_{{{\text{th}}}}$ ist die Wärme, die durch den fortschreitenden Zerfall der Radioisotope entsteht. Besonders wichtig für die exergetische Qualität von $\dot{Q}_{{{\text{ox}}}}$ ist die Temperatur, bei der das Gas in die Marsatmosphäre freigesetzt wird, also die Endtemperatur des Stroms, bzw. der entsprechende Temperaturunterschied. Unter der Annahme von 100 % CO2, idealem Gasgesetz und damit druck- und dichteunabhängiger Enthalpieänderung sowie Temperaturunabhängigkeit der Wärmekapazität $c_{{{\text{p}},{\text{CO}}_{2} }}$, können wir diese mittlere Differenz durch schätzen

Eine Effizienz

Es wird ein Verfahren eingeführt, das den Abwärmestrom des Abgasstroms mit dem Stromverbrauch des Gebläses vergleicht, da diese beiden Energieflüsse gleichzeitig auftreten.

Aufgrund des Stromverbrauchs des Verflüssigungsprozesses ist ein zusätzliches Elektrogerät erforderlich.

Das POP-System sammelt Sauerstoff, indem es zwei Redoxprozesse über Tausende von Zyklen durchführt, indem es Konvektion über die Oberfläche der teilweise reduzierten inneren Perowskitstruktur erzwingt, um Sauerstoff in das Material zu absorbieren, ihn durch Erhitzen des Materials mit RIC zu reduzieren und die Mischung aus freigesetztem Sauerstoff abzupumpen und etwas Restatmosphäre (CO2), trennt es ab, verflüssigt den hochreinen Sauerstoff und speichert ihn in geeigneten Zero-Boil-off-Tanks. Daher ist die Identifizierung geeigneter Materialien – Radioisotope (RI), die entsprechenden RIC, Perowskite und möglicherweise andere Strukturmaterialien – von entscheidender Bedeutung für die Leistung des POP-Systems. Die freien Variablen, also Oxidations- und Reduktionstemperatur und -zeit, werden optimiert und der beste Fall wird hier dargestellt. Kritische Aspekte der Technologie sowie Schwächen und Unsicherheiten werden hervorgehoben und weitere Untersuchungspfade aufgezeigt.

Für den vorgestellten Prozess müssen sowohl das Redoxmaterial als auch das Heizmaterial ausgewählt werden. Im Folgenden werden die Kriterien und die Auswahl für beide Materialien besprochen.

Bei der Materialauswahl werden drei wesentliche Auswahlkriterien vorgestellt. Um die erste Anforderung zu erfüllen, wird die minimale Oxidationstemperatur auf 300 °C festgelegt, da Bulfin et al.12 darauf hinweisen, dass sich die Kinetik bei niedrigeren Temperaturen verlangsamt, was bedeutet, dass die Oxidation für technische Anwendungen zu langsam verläuft. Obwohl Bulfin et al.12 SrFeO3 untersuchten, übernehmen wir die Ergebnisse der Arbeit, da für viele Perowskite noch keine experimentellen Daten zur Kinetik oder Sauerstoffdiffusion verfügbar sind.

Zur Bewertung des zweiten Kriteriums werden die theoretischen Gleichgewichtsdaten von Vieten et al.44 hinsichtlich ihrer Enthalpie analysiert (siehe Abschnitt zur Materialauswahl). Die Enthalpie beeinflusst die Sauerstoffaffinität und damit auch die erforderliche Reduktionstemperatur. Ein idealer Perowskit wird bei relativ niedriger Temperatur reduziert, kann aber dennoch leicht reoxidiert werden.

Für die Untersuchung werden vielversprechende Perowskite wie EuCuO3, EuNiO3, LaAgO3, Sm0,5La0,5CoO3 und Sm0,5La0,5NiO3 verwendet. Die Ergebnisse der Gleichgewichtskurven für die verschiedenen Perowskite sind in Abb. 1 der Zusatzinformation und in Abb. 3 zu finden. Diese Perowskite werden daraufhin untersucht, ob sie unter den experimentellen Bedingungen stabile Carbonate und Oxalate bilden. Wir definieren stabil als Zusammensetzungen, die bei den Oxidationstemperaturen oder niedriger gebildet werden und sich erst zersetzen, wenn die Reduktionstemperatur erreicht ist. Sowohl Europiumoxalat (Eu2(C2O4)3)45 als auch Nickelcarbonat (NiCO3)46, die als Nebenprodukt während des Redoxzyklus von EuNiO3 entstehen können, sind gemäß dieser Definition instabil. Wählt man eine Temperaturschwankung zwischen 300 und 500 °C, begleitet von einer entsprechenden Sauerstoffpartialdruckschwankung zwischen 1,36 Pa und 100 Pa (siehe Abb. 3), beträgt die Änderung der Nichtstöchiometrie $\Delta \delta = 0,199$. Somit erfüllt EuNiO3 das zweite Kriterium und wird als Redoxmaterial für die folgende Untersuchung ausgewählt.

Als Wärmequelle kommen Radioisotope in Betracht, da sie bei Weltraummissionen häufig zur Stromerzeugung (RTG) eingesetzt werden. Um unzumutbare Abschirmungsanforderungen zu vermeiden, ist eine kurze mittlere freie Weglänge der Strahlung erforderlich. Sowohl α- als auch β-Teilchen haben im Gegensatz zu γ- und Neutronen(n)-Emissionen eine kurze mittlere freie Weglänge. Darüber hinaus können freie Neutronen stabile Isotope aktivieren, sodass sie radioaktiv werden. Daher werden Radioisotope mit α- oder β-Zerfällen bevorzugt. Auf dieser Basis werden mögliche Kandidaten identifiziert und besprochen.

238Pu wird seit Jahrzehnten in Weltraummissionen eingesetzt40. Es zeigt 100 % α-Zerfall und vorteilhaft niedrige n- und γ-Emissionen. Die Neutronen werden durch (α, n)-Reaktionen und die spontane Spaltung von 238Pu freigesetzt. Die Hauptquelle der γ-Strahlung ist der α-Zerfall. Die begleitenden Reaktionen tragen nur geringfügig zur gesamten γ-Strahlung bei40. Abschirmung und Strahlungssicherheitsanalyse werden in Lit. 47 ausführlicher erörtert. Da 238Pu kein Nebenprodukt von Kernkraftwerken ist, hat es den Nachteil einer begrenzten Verfügbarkeit. Die mögliche jährliche Produktion in den USA wird auf etwa 1,5–5 kg geschätzt48. Die Vorräte der letzten Jahrzehnte sind größtenteils aufgebraucht48. Daher und aufgrund der begrenzten Verfügbarkeit von 238Pu und seiner beliebten Verwendung in Raumfahrtanwendungen konkurrieren verschiedene Interessenten um dieses Isotop48. Ähnlich wie bei der Verwendung in thermoelektrischen Radioisotopengeneratoren (RTG) würde 238Pu für die Anwendung im vorgestellten POP-System in PuO2 eingebettet. Es hat die längste Halbwertszeit der vorgestellten Isotope (siehe Tabelle 6), was einerseits die Zerfallswärme verringert, es aber für Langzeitanwendungen besser geeignet macht.

90Sr wird auch in RTGs verwendet. Die Moden seiner Zerfallskette (90Sr → 90Y → 90Z) sind zu 100 % β-emittierend. Durch die Abbremsung der β-Teilchen im Redoxmaterial wird Bremsstrahlung emittiert. Die Abschirmung dieser schädlichen Strahlung ist in Ref.49 und Ref.50 beschrieben. Ein Vorteil des Materials besteht darin, dass es im Atommüll enthalten ist. Daher ist die Produktion größerer Mengen sinnvoll. Allerdings ist der Anteil an aktivem 90Sr von Nachteil, da das Spaltprodukt Strontium nur 55 Atom-% 90Sr enthält, was seine Leistungsdichte verringert50. 90Sr wäre in SrCO3 eingebettet, da sich dieses Carbonat während des Prozesses ohnehin in der CO2-reichen Marsatmosphäre bildet.

244Cm hat die höchste gewichtsspezifische Leistungsdichte der drei Isotope (siehe Tabelle 6) und ist ein 100-prozentiger α-Strahler. Aufgrund seiner thermischen Stabilität, seines Schmelzpunkts und seiner Herstellbarkeit wird es als Cm2O351 verwendet. Die Neutronenemission von 244Cm2O3 ist 45-mal größer als die von 238PuO2. Daher ist eine höhere Abschirmung erforderlich, was zu einem höheren Gewicht führt52. Cm ist ein Abfallprodukt von Kernkraftwerken. Die unterschiedliche Halbwertszeit der Cm-Isotope führt zu einem verbesserten Gewichtsanteil (Gew.%) von 244Cm. Nach 5 Jahren steigt der Anteil von 80,3 Gew.-% auf 91,75 Gew.-%51.

Die massenspezifische Zerfallswärme $\dot{q}$ der drei genannten Heizmaterialien wird anhand der mittleren Energie pro Zerfall $(\overline{Q}_{{{\text{Zerfall}}}}$ berechnet. ) und die Halbwertszeit ($t_{{{\raise0.7ex\hbox{$1$} \!\mathord{\left/ {\vphantom {1 2}}\right.\kern-0pt} \!\ Lower0.7ex\hbox{$2$}}}}$) from53:

Und

Für 90Sr wird die mittlere Energie pro Zerfall von 90Sr und 90Y addiert. Alle Berechnungen gehen davon aus, dass die Isotope rein sind. Die Ergebnisse für die Isotope sowie die Verbindungen sind in Tabelle 6 dargestellt.

Da alle vorgestellten Materialien Vor- und Nachteile haben, wurden im Code alle drei Isotope verwendet, um die optimierten Massen und Werte für ein POP-System zu ermitteln. Es wurden sowohl der Fall mit 100 % aktivem 90Sr im Carbonat als auch einer mit 60 % 90Sr berechnet. Die Fälle für 100 % aktives ${}_{ }^{238} {\text{Pu}}$ in PuO2 und 95 % aktives 244Cm in Cm2O3 wurden berechnet.

Um die geforderte Sauerstoffausbeute sicherzustellen, beträgt die erforderliche Perowskitmasse ($m_{{{\text{ABO}}_{3} }}$).

und die erforderliche Wärmeleistung ($\dot{Q}_{{{\text{th}}}}$), um das Redoxmaterial während der Reduktionszeit $t_{{ {\text{red}}}}$ wird berechnet aus

wobei $\Delta Q_{{\text{m}}}$ die Energie (pro Zyklus) ist, die zum Aufheizen des Perowskits, der Radioisotopenverbindung und des strukturellen Trägermaterials (Kohlenstofffasern) erforderlich ist und $\ Delta Q_{{\text{r}}}$ ist die Reaktionswärme (pro Zyklus) für die endotherme Reduktion des Perowskits. Zur Berechnung der Reaktionswärme wird die Perowskit-spezifische Redoxenthalpie pro Mol Sauerstoff $\Delta H_{{{\text{O}},{\text{ABO}}_{3} }}$ verwendet. Dies wiederum bestimmt die notwendige Menge an RIC gemäß Gl. (23).

Die vorgestellten Gleichungen und Konzepte führen zu einem Energieoptimierungsproblem. Der Übersichtlichkeit halber werden die Eingabevariablen und ihre Eigenschaften in Tabelle 7 und die resultierenden Variablen in Tabelle 8 dargestellt.

Folgende Werte wurden eingestellt: $d_{{{\text{cf}}}} = 1 {\text{mm}}\, \(s_{{\text{p}}} = 3 {\text{ cm}}$, $\vartheta_{0} = 0,25 c_{{{\text{CO}}_{2} }}$ und $l = 1 {\text{m}}$. Die ersten drei Werte wurden in den vorherigen Abschnitten erläutert, während es sich beim letzteren um eine unbegründete Wahl handelt. Ohne experimentelle Untersuchungen lässt sich die Annahme, dass eine Länge von 1 m für den Sauerstoffabsorptionsprozess ausreicht, nicht bestätigen. Daher muss dieser Wert als vorläufig angesehen werden und bedarf einer weiteren Untermauerung in zukünftigen Studien.

Exemplarisch werden nachfolgend in den Abbildungen die Ergebnisse der Kombinationen EuNiO3-Cm2O3 (95 % 244Cm) und EuNiO3-SrCO3 (60 % 90Sr) dargestellt. 6 bzw. 7. Durch Variation der oberen und unteren Temperatur wurde festgestellt, dass die günstigste Temperaturschwankung zwischen 300 und 500 °C für das erstere Material und zwischen 300 und 425 °C für das letztere lag. Nach Auswahl der Temperatur werden die Zeiten variiert und die in die 2D-Ebene projizierte Variationsachse der Oxidationszeit ($t_{{{\text{ox}}}}$ ergab vertikale Punktgruppen mit gleicher Reduktionszeit ($ t_{{{\text{red}}}}$). Beachten Sie, dass die besten Werte in Bezug auf $m_{{{\text{RI}}}}$ (und damit $\dot{Q}_{{{\text{th}}}}$) sind im Widerspruch zu den ebenso wichtigen Werten von $m_{{{\text{total}}}}$ und $A$ $\left( {A \sim \dot{V}_{{{\text {ox}}}} \sim P_{{{\text{blow}}}} } \right)$. Die markierten Fälle (rote Kreise in den Diagrammen) werden als einigermaßen ausgewogene Fälle ausgewählt. Die Tabellen 9 und 10 zeigen die Berechnungen für die ausgewählten Fälle beider Materialien. Darüber hinaus zeigt Tabelle 11 einen Vergleich der verschiedenen Isotope in Bezug auf die wichtigsten berechneten Parameter. Die vollständigen entsprechenden Daten finden Sie in den Zusatzinformationen. Beim Vergleich der verschiedenen Optionen weist Cm2O3 die geringste Gesamtmasse auf. Wie bereits erwähnt, emittiert Cm2O3 eine erhebliche Anzahl an Neutronen, was eine zusätzliche Abschirmung erfordert. Dies könnte dem anfänglichen Gewichtsvorteil entgegenwirken. SrCO3 hat die zweitkleinste Gesamtmasse und die höchste thermische Energie. Dennoch ist zu beachten, dass für die Nutzung von Sr aus Atommüll eine Anreicherung erfolgen muss, um 100 % 90Sr zu erhalten.

EuNiO3-Cm2O3 (95 % 244 Cm) Berechnungsergebnisse für (a) Isotopenmasse $m_{{{\text{RI}}}}\, (b) Gesamtvorhangmasse \(m_{{{\text{total}} }}}$, (Farbe) Reaktorkammer-Querschnittsfläche $A$ über $t_{{{\text{ox}}}}$ (projizierte Achse) und $t_{{{\text {red}}}}$ (x-Achse) Variation; $T_{ox} = 300 ^\circ {\text{C}}$ , $T_{red} = 500 ^\circ {\text{C}}$;

EuNiO3-SrCO3 (60 % 90Sr) Berechnungsergebnisse für (a) Isotopenmasse $m_{{{\text{RI}}}}\, (b) Gesamtvorhangmasse \(m_{{{\text{total}} }}}$, (Farbe) Reaktorkammer-Querschnittsfläche $A$ über $t_{{{\text{ox}}}}$ (projizierte Achse) und $t_{{{\text {red}}}}$ (x-Achse) Variation; $T_{{{\text{ox}}}} = 300\;^\circ {\text{C}}$ , $T_{{{\text{red}}}} = 425\;^ \circ {\text{C}}$;

Das transiente thermische Verhalten der Reaktorgeometrie wurde bisher nicht berücksichtigt.

Es liegt auf der Hand, dass es notwendig ist, die Reaktorkammer gegen die Marsatmosphäre zu isolieren, damit ein minimaler Abwärmefluss durch die Wände und Dichtungen entsteht.

Darüber hinaus werden die „Vorhänge“ im Inneren der Kammer nicht gleichmäßig abgekühlt, da sich die Strömungsgrenzschichten zum Ende/Auslass der Kammer hin erwärmen. Dies ist, wie bereits erwähnt, ungünstig und sollte nach Möglichkeit vermieden werden. Glücklicherweise können wir dieses Problem durch die einfache Maßnahme lösen, die Verbundschicht innerhalb der Vorhänge (dh $d_{{{\text{Verbund}}}}$) zum Eingang hin dicker zu machen. Eine Verdickung der Schicht allein unter Beibehaltung eines ABO3-RIC-Mischungsverhältnisses, das nicht perfekt gleichmäßig ist, da die konstante Dicke (und damit die Wärmekapazität) des Kohlefasergewebes die Kontinuität beeinträchtigen würde. Wenn man dieses Verhältnis jedoch gleichzeitig anpasst, kann man am Ende beider Schritte tatsächlich Gleichmäßigkeit garantieren, allerdings darf $l$ dafür nicht unangemessen lang sein. Um zu wissen, wie das geht, sind detaillierte Simulationen erforderlich. Aus fertigungstechnischer Sicht ist es möglich, die Krümel der beiden Massen entsprechend beizumischen und in die Vorhänge einzunähen.

Eine weitere Einschränkung ergibt sich bei der Optimierung des POP-Systems dadurch, dass die Oxidationszeit ($t_{{{\text{ox}}}}$) keine wirklich freie Variable ist. $t_{{{\text{ox}}}}$ bestimmt die Oxidationsendtemperatur $(T_{{{\text{ox}}}} )$ und muss daher entsprechend gewählt werden. Erste CFD-Simulationen deuten darauf hin, dass die Annahme von Oxidationszeiten von etwa 10–15 Minuten gerechtfertigt ist, weshalb die oben durchgeführte Berechnung durchgeführt wurde.

An dieser Stelle sei erwähnt, dass auch eine In-Flight-Lösung gefunden werden muss. Die Vorhänge sind ziemlich dünn und da die Wärmeerzeugung des RIC sehr intensiv ist, wird das Material zu heiß oder könnte sogar schmelzen, wenn es nicht durch erzwungene Konvektion gekühlt wird. Eine Möglichkeit wäre die Installation eines Thermoöl-Kühlsystems, das die Zerfallswärme an einen Heizkörper abführt, der die Wärme dann in den Raum abstrahlt. Dazu müssen die Vorhänge zusammengeführt (also die Spaltbreite verringert) werden, da nicht das gesamte Reaktorvolumen ($A \cdot l$) mit Thermoöl gefüllt werden kann. Dies muss durch einen elektromechanischen Mechanismus bewerkstelligt werden.

Die Marsatmosphäre enthält beträchtliche Mengen Staub und Staubstürme sind sehr häufig. Daher darf kein Staub in das POP-System, insbesondere in die Reaktorkammer, gelangen und es müssen Schutzmaßnahmen, z. B. gegen Verstopfung und mechanische Beschädigung, vorgesehen werden; Aufgrund des großen Volumenstroms und des möglicherweise großen Druckabfalls im POP-System ist ein Filter möglicherweise nicht möglich. Es wird jedoch erwartet, dass die vorgeschlagene „Vorhang“-Konstruktion einen ausreichenden Widerstand gegen den Beschuss mit Staubpartikeln bietet, obwohl nach vielen Zyklen eine Verstopfung durch Staubpartikel auftreten kann. Eine Option, die wahrscheinlich zu einem akzeptablen Druckabfall führt, ist die Verwendung eines Staubtrichters/Wirbelabscheiders, bei dem die Staubpartikel gegen die Außenwand geschleudert werden und durch die Schwerkraft spiralförmig nach unten durch den trichterförmigen Auslass strömen.

Übersicht über Gewicht und Wärmeleistung des POP-Systems im Vergleich zum MOXIE-System.

Die Gewichte der verschiedenen Komponenten, aus denen das POP-System besteht, mit Ausnahme der Abschirmung, und die primäre Wärmeabgabe sind in Tabelle 12 zusammengefasst. Diese Werte werden für die beiden Szenarien untersucht: (i) hoch ($n_{{{\text{ O}}_{{2,{\text{abs}}}} }} = 0,8)$ und (ii) niedrig ($n_{{{\text{O}}_{{2,{\text {abs}}}} }} = 0,2)$ Sauerstoffabsorption des Perowskitmaterials. Das Gewicht der „Vorhänge“ (dargestellt in Abb. 4 und 5) wird unter Berücksichtigung des Gewichts der Kohlefasergewebe und der eingeschlossenen Granulate aus Perowskit-Radioisotopenverbindungen berechnet. Diese Werte sind Schätzungen und müssen mit Vorsicht verwendet werden.

Es ist wichtig zu beachten, dass der tatsächliche Prozentsatz der Sauerstoffaufnahme von einer Reihe von Faktoren abhängt, darunter der materialspezifischen Oxidationskinetik, der Struktur des POP-Systems und den Betriebsbedingungen, die in einer experimentellen Studie optimiert werden müssen. Aus der Literatur geht jedoch klar hervor, dass die Sauerstoffaufnahme in Perowskiten erhöht ist, wenn ein geringerer Sauerstoffgehalt im Gasstrom vorhanden ist54. Daher ist bei optimierten Betriebsbedingungen eine hohe Sauerstoffaufnahme wahrscheinlicher.

Eine Option, wenn die überschüssige Wärme aus der Reaktionskammer ausreicht, ist ein 5 kWe KRUSTY-Spaltreaktor, der sogar eine Stromverteilung auf den Bedarf des Verflüssigungsstroms und eine kurzfristige Speicherlösung ermöglicht.

Zusätzlicher Strom könnte erzeugt werden, indem die Isolierung der Reaktorkammer teilweise durch beispielsweise thermoelektrische Module ersetzt und die RIC-Menge und -Verteilung im Inneren angepasst wird, was zu einem Reaktorkammer-RTG führt. Weitere Optionen zur Stromerzeugung sind ein dedizierter externer RTG/Advanced Stirling Radioisotope Generator (ASRG) und Solarlösungen. Das Gewicht der CO2-Elektrolyse-ISRU-Option ist im Vergleich deutlich höher, da der Bedarf an thermischer Energie hoch ist, um im Betrieb etwa 3 kg O2 pro Stunde56 zu produzieren, wie in Tabelle 13 dargestellt.

Es wird gezeigt, dass die Konzentration von Sauerstoff durch thermochemische Prozesse in der außerirdischen Atmosphäre möglich ist, und es werden ein geeignetes Best-Case-Design für kompakte Apparate und entsprechende Überlegungen untersucht. Für die radioaktiven Materialien des POP-Systems erweist sich 244Cm aus Sicht der gravimetrischen Energiedichte als die beste Option. Aufgrund der hohen Abschirmungsanforderungen ist jedoch ein Einsatz unwahrscheinlich52. Andererseits ist die Beschaffung von 40 kg 238Pu aufgrund der aktuellen Lieferengpässe nicht möglich. Daher ist 90Sr die sinnvollste Option, aber wenn es nicht möglich ist, den Strontiumgehalt des Atommülls (in Form von 90Sr) zu reinigen, verliert das POP-System im Vergleich zur Kernspaltung einen Großteil seiner Eignung. Dennoch besteht weiterhin die Möglichkeit, die benötigte Wärme über eine externe Quelle, z. B. einen Spaltreaktor und eine Wärmetransportflüssigkeit (z. B. Nitratsalz), bereitzustellen. Bei diesem Ansatz wird die primäre Wärmeenergie direkt genutzt und es ist keine zusätzliche Umwandlung in Strom erforderlich. Daher wird eine höhere Energieeffizienz und eine Reduzierung der gesamten Wärmeverschwendung im Vergleich zum MOXIE-Ansatz erwartet. Eine besondere Herausforderung bei diesem alternativen Ansatz besteht jedoch darin, dass die Wärmeübertragungsflüssigkeit durch die Perowskit-Geometrie der Reaktorkammer strömen kann, ohne diese wesentlich schwerer zu machen, da eine solche Vergrößerung mehr Wärme erfordern würde. Die Strahlenabschirmung muss noch genauer untersucht werden, da sie voraussichtlich einen erheblichen Einfluss auf das Gesamtgewicht haben wird. Obwohl noch einige Unsicherheiten bestehen, scheinen erhebliche Gewichtseinsparungen im Vergleich zu anderen ISRU-Systemen möglich, selbst unter Berücksichtigung der ungünstigsten Bedingungen und des maximalen Gewichtsbedarfs zur Gewinnung von 2,25 kg Sauerstoff pro Stunde. Bei einer Mars-Mission, wie auch in der Raumfahrt allgemein, hat die Nutzlast einen großen Einfluss auf die Kosten der Mission. Selbst ein relativ kleiner Umfang weiterer Forschung sollte in der Lage sein, die Frage zu beantworten, ob ein POP-System tatsächlich in all seinen Aspekten realisierbar ist. Angesichts der allgemeinen Kosten einer außerirdischen Mission und der möglichen Einsparungen im Falle eines gut konzipierten und funktionierenden POP-Systems sind solche Bemühungen ein sehr geringer Preis für einen potenziell sehr großen Gewinn.

Darüber hinaus zeigte diese Arbeit, dass verschiedene Aspekte des POP-Systems komplex und miteinander verbunden sind und daher weiterer theoretischer und experimenteller Untersuchungen bedürfen. Darüber hinaus gibt es einige Schwächen und Unsicherheiten, die in zukünftigen Arbeiten berücksichtigt werden müssen: (i) Die nichtstöchiometrischen Gleichgewichtsdaten für die Perowskite (einschließlich EuNiO3) wurden theoretisch anhand von Schätzungen berechnet, sodass eine experimentelle Validierung noch erforderlich ist; (ii) Es wird mittels Phasendiagramm und experimenteller Validierung untersucht, dass keine Reaktion zwischen dem Redoxmaterial und dem RIC stattfindet; (iii) Für die vorgeschlagenen gewebeartigen Carbonfaser-„Vorhänge“ ist eine transiente thermische Simulation der Wärmeverteilung während des Betriebs und des Fluges erforderlich, und daher sind experimentelle Ergebnisse oder eine detaillierte (thermo-)mechanische Berechnung des tatsächlichen „Vorhang“-Designs erforderlich die Stabilität des stoffähnlichen Musters gewährleisten, da der geschätzte Druckabfall auf einer vereinfachten CFD-Simulation basiert und die Werte daher unbegründet sind; (iv) Die Kinetik des Perowskit-Gasaustauschs, dh die Sauerstoffaufnahme der Vorhänge aus der Strömung und ihre Sauerstoffabgabe während der Reduktion, muss experimentell untersucht werden; (v) Bewertung und Validierung der vorgeschlagenen und/oder alternativen adäquaten Schutzlösungen gegen Marsstaub unterschiedlicher Partikelgrößen, da ein Filter aufgrund des großen Volumenstroms und möglicherweise großen Druckabfalls möglicherweise nicht geeignet ist.

Es müssen experimentelle Analysen für bestimmte Reaktorgeometrien (einschließlich „Vorhang“-Spaltbreite, Reaktorkammerlänge, Heizrate, Turbulenzströmung usw.) und Designstabilität für das POP-System sowie eine detaillierte Analyse des Strahlenschutzes durchgeführt werden und Abschirmungsanforderungen sowie das tatsächliche Gewicht der erforderlichen Abschirmung. Darüber hinaus müssen die Auswirkungen der Karbonisierung während der Oxidation auf die Leistung des POP-Systems untersucht werden, die Nutzung von Abwärme und alternative Wärmequellen wie Spaltreaktoren müssen bewertet und die neue Reaktorkammergeometrie überdacht werden, um die Änderungen zu ermöglichen.

Die während der aktuellen Studie verwendeten und/oder analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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Josua Vieten

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Lena Class & Christian Sattler

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AE: Methodik, Aufsicht, Visualisierung, Schreiben – Originalentwurf, Schreiben – Überprüfung und Bearbeitung; LK: Methodik, Visualisierung, Schreiben – Originalentwurf, Schreiben – Überprüfung und Bearbeitung; LK: Untersuchung, Methodik, Visualisierung, Schreiben – Originalentwurf, Schreiben – Überprüfung und Bearbeitung; JV: Konzeptualisierung, Methodik, Betreuung, Ressourcen, Schreiben – Überprüfung und Bearbeitung; MR: Finanzierungseinwerbung, Ressourcen, Betreuung; CS: Ressourcen, Aufsicht.

Korrespondenz mit Asma Eltayeb oder Lena Klass.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Eingegangen: 08. Juni 2022

Angenommen: 07. März 2023

Veröffentlicht: 29. März 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-31120-x

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